Валерій Залужний у 2007 році був призначений на посаду начальника штабу – першого заступника командира 24-ї окремої механізованої бригади в Яворові. 2009 року був призначений командиром 51-ї окремої механізованої бригади. Командував нею до 2012 року.
У 2017 році – начальник штабу – перший заступник командувача військ Оперативного командування «Захід».
23 серпня 2017 року отримав нове звання генерал-майора.
У 2018 році начальник Об’єднаного оперативного штабу ЗС України – перший заступник командувача Об’єднаних сил. 2019 року був призначений командувачем Оперативного командування «Північ».
27 липня 2021 року президент України Володимир Зеленський призначив Валерія Залужного Головнокомандувачем Збройних Сил України. Він змінив на цій посаді Руслана Хомчака. Наступного дня був введений до складу Ради національної безпеки і оборони України. Під час повномасштабного російського вторгнення в Україну проявив ефективність в командуванні Збройними силами України на фронті проти російських військових, що детально аналізують вітчизняні та закордонні експерти, зокрема, у журналі Time.
23 травня 2022 увійшов до списку 100 найвпливовіших людей 2022 за версією журналу Time.
16 грудня 2023 року захистив дисертацію з права та здобув науковий ступінь доктора філософії.
